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张礼知教授团队在分子氧活化方面取得重要进展
作者:张晓骏编辑:郝日虹
发布日期 2021-09-17 09:06:58

华大在线讯(通讯员 张晓骏)近日,我校化学学院张礼知教授团队在分子氧活化方面取得重要进展。温和高效的分子氧活化是催化氧化反应的瓶颈,也是污染控制化学的关键,其在很大程度上依赖于活性中心的构建。该团队在MnO2成功构建了相邻单原子Fe活性中心来激活氧分子,形成独特中间物种Fe(O=O)Fe。

该团队研究人员采用草酸螯合辅助水热法将单个Fe原子锚定在MnO2(Fe/MnO2)上。结果显示,与传统MnO2氧空位活化分子氧相比,Fe/MnO2中相邻的两个单原子Fe位可快速活化分子氧,形成Fe(O=O)Fe活性物种,具有更低的氧活化反应级数和活化势垒。与此同时,电荷局域化和较弱的键强度更有利于悬挂氧原子逃逸及其参与后续的氧化反应。这项工作为分子氧活化提供了二聚体活性位点,开辟了分子氧活化新途径。更重要的是,相邻的两个单原子活性位点有望用于对N2、CO2和CH4等惰性小分子的高效活化。

相关研究成果发表在《自然通讯》(NatureCommunications,12, 5422 (2021).https://doi.org/10.1038/s41467-021-25726-w)。博士生古华宇是该论文的第一作者。张礼知教授和刘晓研究员是该论文的共同通讯作者。该论文得到国家自然科学基金委员会和科技部重点研发计划等项目资助。

课题组主页:http://www.irongroup.cn/

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